DENiZSUYUNDAKÎ PLUTONYUMUM NdF3 İLE BİRLİKTE

12. Ulusal Kimya Kongresi, Edirne, 1998
S-0146
DENiZSUYUNDAKÎ PLUTONYUMUM NdF3 İLE BİRLİKTE ÇÖKTÜRÜLEREK
ÖNZENGfNLEŞTÎRİLiVîESi VE ICP-MS İLE TAYİNİ
Ahmet E. EROĞLU, Cameron W. McLEOD
Centre for Analytical Sciences, University of Sheffield, Sheffield S3 7HF, UK
Kinson S. LEONARD, David McCUBBIN
The Centre for Environment, Fisheries & Aquaculture Science, Lowestoft
Laboratory, Pakefield Road, Lowestoft, Suffolk, NR33 OHT, UK
Plutonyumun birçok izotopu, nükleer silahların denenmesi ve nükleer
yakıtların üretimi/geri kazanımı sırasında denizsuyuna ve diğer doğal
ortamlara bulaşmaktadır. Reaktörlerden kontrollü olarak dışan atılması
nedeniyle Pu derişimi genellikle çok düşüktür (<pg/İ) ve bu ultra-eser
derişimler bir önzenginleştirme İşlemini gerekli kılmaktadır. Plutonyum
tayininde en sık kullanılan teknik 23 +240Pu sinyalinin ölçülmesine dayalı alfaspektometrisidir ve bu teknikle toplam derişim ancak çok yüksek hacimdeki
denizsuyunun (25-200 litre) önzenginleştirilmesi ve uzun süreli ölçümler (2-10
hafta) sonucunda belirleneşilmektedir. Alfa-spektrometri tekniğinin diğer bir
dezavantajı 239Pu ve 240Pu sinyallerinin birbirinden ayrılamamast ve toplam
sinyal olarak verilmesidir.
Alfa-spektrometri ile kıyaslandığında, ölçüm süresinin kısalığı, 239Pu ve 240Pu
sinyallerinin ayrı ayrı belirlenebilmesi gibi avantajlara sahip olan ICP-MS, aynı
zamanda yüksek duyarlılığı sayesinde uzun ömürlü radyoizotopların tayininde
de kullanılmaya başlamıştır. Bu çalışmanın amacı denizsuyundaki Pu’nun
tayininde kullanılabilecek bir analiz yöntemi geliştirmektir. ICP-MS tekniğinin
yüksek duyarlılığına karşın Pu derişiminin çok düşük olması bir
önzenginleştirme basamağını gerektirmiştir. Bu amaçla çözeltide NdF3
çökeleği oluşturulmuş ve Pu izotopları oluşan çökelek üzerinde
yoğunlaştırılarak denizsuyu matrisinden ayrılmıştır. Daha sonra iyon
değiştiricilerle 238U ve diğer radyoaktif elementlerden ayrılan Pu izotoplan
ICP-MS İîe tayin edilmiştir. Kimyasal işlemler sonucunda oluşan hacmin küçük
(1 mİ) olması nedeniyle, bir akışa enjeksiyon (flow injection) sistemi
kullanılmıştır. Önerilen sistemin diğer bir önemli özelliği ICP-MS ile birlikte
ultrasonik sisleştirici/membran desolvator kullanılmasıdır. Böylece hem
duyarlılık arttırılmış, hem de 239Pu’a poliatomik girişimde bulunabilecek 238U1H
oluşumu membran desolvator sayesinde önlenmiştir. Bir litre denizsuyunun 1
mPye indirgenmesine dayanan yöntem ile elde edilen gözlenebilme sınırı 5
fg/Pdir. Geliştirilen yöntem, İrlanda Denizi’nde değişik noktalardan alman
denizsuyu örneklerine uygulanmış ve 239Pu ve 240Pu derişimleri, sırasıyla
0.267-0.941 pg/l (0.614-2.164 mBq/l) ve 0.051-0.196 pg/l (0.428-1.646 mBq/l)
olarak bulunmuştur.
45